原位測量量子液體中同位素雜質濃度技術研究獲進展

氦是最輕的單原子分子,由不確定性關係可知在液相或固相中氦原子具有劇烈的量子零點運動,因而是研究量子液體與量子固體最合適的體系。氦也是最純淨的體系——所有由其他元素構成雜質都將因為範德華相互作用被吸附固定,從而不影響氦本身的性質。然而,氦存在兩種穩定同位素4He和3He,因此同位素雜質成為極低溫條件下唯一活躍的雜質。

以往研究表明,同位素雜質在液體或固體氦中具有非常高的遷移率,且由於4He和3He分別服從玻色和費米統計,即使是極微量的雜質也可明顯改變體系性質。以固體4He中的質量超流為例,濃度為1500 ppm的3He雜質可完全抑制超流效應【Cheng, et al,Physical Review Letters117, 025301 (2016)】;而在熱力學性質方面,濃度為6 ppm的3He雜質導致固體4He在0。3 K以下的比熱顯著增加【Cheng, et al,Physical Review B90, 224101 (2014)】。這些例項表明,同位素雜質對於氦的性質具有重要影響。

同位素雜質能明顯改變氦的性質,但其分佈和運動卻難以測量。液體和固體氦通常是在極低溫和高壓條件下才能製備,而樣品存在於封閉容器中,傳統的表徵手段無法直接作用於氦本身。氦為電中性,無法透過電輸運的方式來表徵。同位素雜質具有相當高的遷移率,且在不同環境中的束縛能不同,溫度的變化導致雜質分佈的平衡態也隨之變化,雜質遷移不可避免,這使得定量分析系統性質與雜質濃度的關係變得困難。如何定量分析雜質對於固體或液體氦性質的影響是未能有效解決的難題。

近日,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心特聘研究員程智剛提出透過精密測定液氦介電常數來原位監測液氦中同位素雜質的濃度變化情況,為定量研究雜質影響提供了新的研究手段。根據Clausius-Mossotti關係,物質的介電常數與原子數密度相關。3He原子質量更小,量子零點運動更劇烈,相對於4He擁有更大的原子體積。在3He-4He混合系統中,3He濃度的變化導致介電常數變化,透過介電常數的精密測量可以反推出3He濃度。研究人員構造了“液氦-固氦”混合系統,並在液體部分放置同軸環形電容,同時測量液體壓強用於扣除壓力變化所導致的原子數密度變化。實驗結果表明,該方法對於3He濃度的解析度達到40 ppm,滿足多數實驗場景對於3He濃度測定的精度要求。

科研人員利用該方法進一步研究3He雜質從液相向固相擴散的過程,發現擴散時間常數隨溫度升高而降低:在0。4 K約為300分鐘;在0。7 K約為30分鐘;時間常數與溫度的關係滿足熱激發過程,激發能為3。45 K。分析表明,該擴散過程的快慢主要取決於3He雜質在固體4He中沿晶界擴散過程。這一例項表明,透過介電常數原位監測同位素雜質濃度的技術,在定量研究雜質運動的動力學過程和對體系性質的影響方面起到有效作用。

相關研究成果發表在Physical Review Research上。研究工作得到中科院基礎前沿科學研究計劃“從0到1”原始創新專案、國家重點研發計劃和國家自然科學基金面上專案的支援。

原位測量量子液體中同位素雜質濃度技術研究獲進展

圖1。(a)含有不同3He雜質濃度的4He固體中超流流量隨溫度變化關係;(b)含有不同3He雜質濃度的固體4He的比熱容隨溫度變化關係

原位測量量子液體中同位素雜質濃度技術研究獲進展

圖2。(a)原位測量3He濃度實驗裝置;(b)3He雜質由液相擴散至固相所導致的液相壓強和電容隨時間的演化過程,其中電容演化過程滿足指數特徵,可以透過擬合提取擴散時間常數;(c)擴散時間常數隨溫度的關係,插圖表明該過程在0。5 K以上滿足熱激發過程,激發能為3。45 K